澳科大學者在國際頂級期刊發表論文: 超耐γ射線輻照、高效的鈣鈦礦納米晶閃爍體

2022年11月28日,澳門科技大學材料科學與工程研究院李良教授作為共同通訊作者與義大利米蘭比科卡大學Brovelli Sergio教授、Anna Vedda教授合作在光學頂級期刊《自然–光子學》Nature Photonics(影響因子38.771)在線發表了題為 “Extreme γ-ray radiation hardness and high scintillation yield in perovskite nanocrystals” 的研究論文。

澳門科技大學材料科學與工程研究院李良教授 

輻照探測在醫療診斷、國土安全、環境監測和工業控製等領域的基礎科學研究及中佔據及其重要的地位。作為新型輻照探測材料,鉛鹵鈣鈦礦(LHPs)納米晶因其低成本、高可靠性和高原子數等優勢,可用於下一代閃爍體和電離輜射檢測而廣受研究人員青睞。因而鈣鈦礦納米晶必須具備在大輻照劑量下仍可表現出高閃爍發光效率和發射穩定等特性才可能滿足輻照探測實際應用需求。截至目前,尚無確切有效的方案來優化解決LHPs納米晶的閃爍發光效率和動力學等方面的問題,同時我們對於納米晶在數千Gy以上超高輜照劑量下的表現並不知曉。

鑒於此,該工作發展了表面氟化學提升鈣鈦礦納米晶閃爍發光的方法並對系統深入研究了極高gamma(γ)射線輜照劑量下(約1 MGy)的CsPbBr3和CsPbBr3·F兩種納米晶的結構和光譜學行為(如圖)。結果表明,在超高劑量γ射線輻照後,納米晶存在結構缺陷自愈能力,閃爍效率與初始水準保持一致,展現出具有適應高γ輻照劑量環境的潛能。此外,氟化處理後的鈣鈦礦納米晶淺層表面缺陷被完全抑制,使得其閃爍發光以帶隙發光為主,閃爍發光效率相較未處理樣品提高了500%,可以與商業閃爍器的性能相媲美;而未處理的標準樣品由於表面缺陷的存在,其閃爍發光主要來自於淺層缺陷,效率較低。上述結果對於開發化學方法獲得面向超高輻照環境使用的超穩定鈣鈦礦納米晶及器件具有重要的指導意義。

圖 (1) 變溫螢光可見光譜和輜照發光光譜;(2) 不同γ射線輜照劑量實物圖;(3) 不同輜照劑量下的閃爍率和螢光量子產率;(4) 測試裝置示意圖;(5) 電子從淺缺陷狀態熱釋放機理

李良教授近年致力於破解限製螢光半導體納米晶(量子點)應用的「穩定性」瓶頸問題,在實現量子點穩定性提升及LED等應用推動方面取得一系列創新研究成果。鈣鈦礦量子點作為一種新型螢光材料,具備優異的發光效率和色純度,而且材料本身製備簡單、成本低、易放大生產,成為照明顯示領域基礎和應用研究炙手可熱的明星材料。然而鈣鈦礦量子點離子晶體的本征穩定性差對其應用提出了巨大的挑戰。針對這一問題,李良課題組先後提出二氧化矽「無水包覆」(J. Am. Chem. Soc. 2016, 138),矽鋁氧化物復合包覆(Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56),MOF封裝(Nat. Commun. 2017, 8),高溫固相原位合成技術(Nat. Commun. 2020, 11; Chem. Sci, 2022, 13)和氟離子表面工程技術(Nat. Photonics 2021, 15; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61)等一系列提高鈣鈦礦量子點光、熱穩定性的方法。

義大利米蘭比科卡大學Matteo L. Zaffalon、Francesca Cova為論文共同作者,上海交通大學環境科學與工程學院劉明明博士為論文的主要參與者,澳門科技大學材料科學與工程研究院李良教授、義大利米蘭比科卡大學Brovelli Sergio教授和Anna Vedda教授為論文的共同通訊作者。該工作得到國家自然科學基金(NSFC 21773155)、廣東省重點研發項目(2019B010924001)等基金支持。

有關研究論文,可瀏覽Nature Photonics《自然–光子學》鏈接:https://www.nature.com/articles/s41566-022-01103-x